Marburger Physiker machen die räumliche und zeitliche Entwicklung von Exzitonen sichtbar. Sie haben die ersten Augenblicke auf dem Weg von Licht zu Strom gefilmt.
Physikern der Philipps-Universität Marburg ist gemeinsam mit Kollegen der Universität Graz und des Forschungszentrums Jülich ein wissenschaftlicher Durchbruch gelungen: Erstmals konnten sie die räumliche Verteilung und zeitliche Entwicklung der Wellenfunktion eines Exzitons in den ersten Augenblicken seines Lebens experimentell rekonstruieren. Die hochpräzisen Experimente haben Prof. Dr. Ulrich Höfer und Doktorand Marcel Theilen an der Philipps-Universität Marburg durchgeführt. Die Ergebnisse verbessern das Verständnis der physikalischen Prozesse, die beispielsweise in organischen Solarzellen ablaufen und bei denen Licht in elektrische Energie umgewandelt wird. Die Studie ist in der Fachzeitschrift „Physical Review X“ erschienen.
Wenn Licht auf ein Material trifft, werden Photonen absorbiert und regen Elektronen energetisch an. Dabei kann eine Bindung zwischen einem Elektron und dem zurückbleibenden Elektronenloch entstehen. Dabei handelt es sich um ein sogenanntes „Exziton“.
Um dessen Entwicklung sichtbar zu machen, regten Höfer und Theilen das Exziton zunächst mit einem kurzen Laserimpuls an und lösten das Elektron anschließend mit einem zweiten, hochenergetischen Laserimpuls aus dem angeregten Zustand heraus. Aus Energie und Winkelverteilung der gemessenen Photoelektronen lässt sich anschließend die räumliche Elektronenverteilung rekonstruieren. Indem die beiden Laserpulse mit einer Genauigkeit von wenigen Femtosekunden (Millionstel Milliardstel Sekunde) gegeneinander verschoben werden, entstehen Momentaufnahmen der zeitlichen Entwicklung. Die organischen Halbleiterproben stellte das Team um Prof. Dr. Stefan Tautz am Forschungszentrum Jülich her und transportierte sie unter Ultrahochvakuumbedingungen nach Marburg. Das Team um Prof. Dr. Peter Puschnig von der Universität Graz entwickelte die theoretischen Konzepte und Modelle, mit denen sich aus den Marburger Messdaten die quantenmechanische Wellenfunktion rekonstruieren ließ.
Die Messungen zeigen erstmals unmittelbar, wie sich ein Exziton kurz nach seiner Entstehung verändert: Zunächst ist das Elektron-Loch-Paar über etwa drei Moleküle ausgedehnt, innerhalb von rund 400 Femtosekunden schrumpft seine räumliche Ausdehnung dann um etwa 25 Prozent. Möglich wurde dieser Einblick durch die zeitaufgelöste Photoemissions-Orbitaltomographie.
„Das Besondere an der Methode ist, dass sie uns einen vergleichsweise direkten Zugang zur quantenmechanischen Wellenfunktion gibt, die beschreibt, wo sich die Elektronen mit welcher Wahrscheinlichkeit aufhalten“, erklärte Höfer. Die experimentelle Technik dafür wurde über viele Jahre an der Philipps-Universität Marburg im Sonderforschungsbereich 1083 „Struktur und Dynamik innerer Grenzflächen“ entwickelt. Bereits 2021 konnte Höfers Gruppe damit erstmals filmen, wie sich Elektronen beim Ladungstransfer an einer Metall-Organik-Grenzfläche bewegen. Die Arbeiten legten zugleich eine wesentliche Grundlage für das ERC-Synergy-Projekt „Orbital Cinema“. Im Rahmen dieses EU-Projekts arbeitet Höfer derzeit an der Universität Regensburg an einem ähnlichen Experiment mit Attosekunden-Zeitauflösung (Milliardstel Milliardstel Sekunde).
* pm: Philipps-Universität Marburg